May 08, 2023
Évaluation des propriétés de surface et électriques des matériaux hybrides TiO2@zéolithe
Rapports scientifiques volume 13,
Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 3650 (2023) Citer cet article
756 accès
3 Altmétrique
Détails des métriques
La dégradation des polluants en milieu aqueux est d'un grand intérêt en raison de l'impact sur l'environnement et la santé humaine, par conséquent, la conception et l'étude des propriétés physico-chimiques des photocatalyseurs pour l'assainissement de l'eau sont d'une importance majeure. Parmi les propriétés du photocatalyseur, celles liées à la surface et au mécanisme électrique sont cruciales pour les performances du photocatalyseur. Nous rapportons ici les caractéristiques chimiques et morphologiques du photocatalyseur TiO2 @ zéolite par spectroscopie photoélectronique à rayons X (XPS) et microscopie électronique à balayage (SEM) respectivement, et un mécanisme de conduction électrique cohérent a été proposé sur la base des données obtenues à partir de la spectroscopie d'impédance laser assistée (ALIS ), dans lequel la zéolithe a été synthétisée à partir de cendres volantes de charbon recyclées. Les résultats obtenus par MEB et XPS ont vérifié la présence de particules sphériques de TiO2 anatase avec présence de l'état Ti3+. Les résultats d'ALIS ont montré que l'impédance de l'ensemble du système augmente lorsque la quantité de TiO2 augmente et que les échantillons avec des performances capacitives inférieures permettent un transfert plus important des charges entre l'interface solide-liquide. Tous les résultats ont montré que les performances photocatalytiques supérieures de la croissance du TiO2 par rapport à l'hydroxysodalite avec 8,7 % en poids et 25 % en poids de TiO2 peuvent être expliquées en termes de morphologie du TiO2 et des interactions entre le substrat et le TiO2 principalement.
Parmi les colorants, les composés azoïques sont largement utilisés dans les industries alimentaires et textiles, une quantité considérable des eaux usées de ces industries est rejetée dans l'environnement, ce qui représente un danger pour l'homme et la vie aquatique1,2. En raison d'une stabilité chimique élevée des colorants, les procédés d'oxydation avancés utilisant la photocatalyse hétérogène permettent la purification de cette classe d'eaux usées3. Parmi les photocatalyseurs, le TiO2 est l'un des plus utilisés dans la photodégradation des polluants en raison de ses propriétés telles qu'une efficacité d'oxydation élevée, une inertie chimique et biologique, une photostabilité élevée, une facilité de production et d'utilisation par rapport aux autres, un coût relativement faible et respectueux de l'environnement4,5 ; ainsi, le TiO2 a été utilisé et est toujours étudié comme matériau fondamental afin d'améliorer les procédés photocatalyseurs6,7,8,9,10,11,12,13. Pour améliorer les performances du TiO2, celui-ci est développé et dispersé sur un substrat adéquat créant un matériau hybride qui utilise les propriétés du TiO2 et du substrat. L'un des substrats utilisés pour immobiliser le TiO2 est la zéolithe, qui est un aluminosilicate hydraté constitué d'unités tétraédriques TO4 (T = Si, Al) liées par un atome d'oxygène ; ils génèrent une structure tridimensionnelle avec des cavités internes et des pores de dimensions moléculaires interconnectés par des canaux. Du fait de la différence d'état d'oxydation des ions Al (+3) et Si (+4), une charge négative apparaît, qui est neutralisée par les cations échangeables (Na+, K+, Ca2+, Mg2+) et par les molécules d'eau adsorbées qui sont placés dans les canaux ou cages de la structure14,15. Les zéolithes sont d'origine naturelle ou synthétique et sont utilisées dans de nombreuses applications telles que l'agriculture16, la santé17, les hydrocarbures18, le traitement de la pollution19. Les zéolithes synthétiques peuvent être synthétisées à partir de déchets tels que les déchets de verre et d'aluminium20, les cendres volantes de charbon (CFA)21, les déchets de lithium22 et la balle de riz23, entre autres, par méthode hydrothermale, principalement. La capacité du photocatalyseur à dégrader les polluants par les matériaux TiO2@zéolithe est due à la propriété du couple électron-trou, favorisé par l'adsorption de la lumière par TiO2, de produire des radicaux libres en milieu aqueux, radicaux capables d'oxyder les composés organiques comme les colorants azoïques4, 5. L'efficacité de la photocatalyse du TiO2 dépend du nombre de radicaux libres produits, qui est principalement influencé par la capacité d'adsorption et la recombinaison électron-trou. La dispersion de TiO2 dans une zéolithe cherche à résoudre d'éventuelles difficultés du TiO2 - telles que la réduction du taux de recombinaison électron-trou -, augmente l'adsorption et facilite la récupération à partir d'une solution liquide24. Selon la revue de la littérature, la production de matériaux hybrides de TiO2@zéolite a été rapportée avec de la zéolite commerciale principalement25,26,27,28 ; cependant, la littérature liée à l'utilisation de zéolite synthétisée à partir de cendres volantes de charbon pour la production de TiO2@zéolite est rare24,29, par conséquent un manque de compréhension du mécanisme impliqué pour les applications de photocatalyse dans ces matériaux encore.
Dans un précédent travail30, nous avons rapporté la synthèse de TiO2@zéolithe à faible coût à l'aide de CFA traité par méthode hydrothermale. Une variation des paramètres expérimentaux a permis d'obtenir deux échantillons avec l'hydroxysodalite et la zéolithe cancrinite comme phase majoritaire, ces échantillons ont été étiquetés respectivement HYD et CAN. Par la méthode d'imprégnation, différentes quantités nominales de TiO2 (% en poids) sous forme d'isopropoxyde de titane ont été déposées et dispersées sur la surface du HYD et du CAN séparément. La phase structurelle du TiO2 a été confirmée comme étant anatase en utilisant la diffraction des rayons X, les mesures Raman et la microscopie électronique à transmission à haute résolution. L'état Ti3+, dû aux lacunes d'oxygène dans la structure TiO2, a été confirmé par des mesures de résonance de spin électronique. La dégradation photocatalytique d'un colorant azoïque a été testée avec du méthyl orange sous rayonnement UV ; les échantillons avec une quantité inférieure de TiO2 (8,7 % en poids et 25 % en poids) déposés sur HYD ont montré des performances de dégradation plus élevées.
Dans ce travail, nous rapportons l'étude des caractéristiques de surface et électriques de matériaux hybrides TiO2@zéolite précédemment synthétisés ; ces matériaux, obtenus avec une concentration différente de TiO2, ont été caractérisés en utilisant des mesures SEM, XPS et photoimpédance. L'étude visait à corréler les propriétés structurelles, morphologiques et électriques pour proposer un mécanisme cohérent sur le transfert de charge qui explique la dégradation photocatalytique du méthyl orange précédemment signalée par ce type de matériaux.
La synthèse de TiO2@zeolite est décrite brièvement dans la ref30. Le CFA a été collecté à la centrale électrique de la centrale de Sochagota TermoPaipa IV (Boyacá, Colombie) et passé à travers un tamis de 400 mailles (38 μm) avec une composition chimique principale d'oxydes de Si et d'Al et un rapport Si/Al de 2,4. Le CFA a été activé par la méthode hydrothermale conventionnelle. La zéolite hydroxysodalite (HYD) en tant que phase majoritaire a été obtenue en utilisant 4,2 g de CFA mélangés dans une solution d'eau distillée de NaOH avec un rapport NaOH/CFA de 3,0 à 99,5 °C pendant 24 h et un traitement post-thermique à 500 °C. La zéolite cancrinite (CAN) en tant que phase majoritaire a été synthétisée en utilisant 10 g de CFA mélangés dans une solution d'eau distillée de NaOH avec un rapport NaOH/CFA de 1,7 à 95 °C pendant 24 h et un traitement post-thermique à 500 °C.
La synthèse des matériaux hybrides a été réalisée comme suit : TiO2 a été imprégné sur deux CFA activés alcalins marqués HYD et CAN. Différentes quantités nominales de TiO2 (wt%), sous forme d'isopropoxyde de titane, ont été ajoutées goutte à goutte à une solution d'éthanol avec HYD et CAN, séparément, pendant six heures, sous agitation magnétique, à 60 °C. Les solutions ont été séchées pendant une nuit à 90°C dans un four à moufle. Les matériaux hybrides ont été marqués par rapport au schéma du tableau 1.
L'analyse chimique de surface a été réalisée par spectroscopie de photoélectrons X, XPS, à l'aide d'un spectromètre X(NAP-XPS) avec un analyseur PHOIBOS 150 1D-DLD, utilisant une source d'excitation Al-Kα (1486,7 eV, 13 kV, 100 W) avec un pas de 20 eV et 0,1 eV. Tous les spectres ont été calibrés avec un pic d'électrons C1s à 284,6 eV. Les caractéristiques morphologiques de la surface ont été observées par microscopie électronique à balayage (SEM) à l'aide d'un équipement LYRA3 TESCAN en modes rétrodiffusion et secondaire, et la composition chimique a été obtenue par spectroscopie à rayons X à dispersion d'énergie (EDS).
Les propriétés électriques ont été étudiées en utilisant des mesures de spectroscopie d'impédance laser assistée (ALIS) dans l'obscurité et sous illumination, en utilisant un laser à solide TEM 00 non polarisé de longueur d'onde λ = 390 nm, avec une puissance de 35 mW/cm2. Les données ont été collectées à l'aide d'un boîtier de dérivation à base de connecteur baïonnette Neill-Concelman (BNC) vers un compteur LCR de précision Keysight E4980AL. Les mesures ont été réalisées avec un signal alternatif d'amplitude de 100 mV dans une gamme de fréquences comprise entre 20 Hz et 1 MHz et avec une polarisation continue nulle. Les données ont été ajustées à l'aide de deux circuits électriques équivalents à l'aide du logiciel EIS Spectrum Analyzer 1.031. L'échantillon a été placé dans une cellule de forme cylindrique constituée de deux électrodes isolées en acier inoxydable séparées par un joint torique en polytétrafluoroéthylène. 50 mg des matériaux hybrides ont été dilués dans 200 mL d'eau MilliQ ; à partir de cette solution, un volume de 200 ml a été utilisé pour effectuer la mesure.
Des mesures de spectres XPS ont été obtenues pour analyser les états chimiques électroniques et de surface des échantillons. Les figures 1a, b montrent le spectre XPS complet des échantillons HYD-T-8.7 et CAN-T-8.7, respectivement. Les spectres montrent des signaux de Al, Si, Na et Ti. De plus, CAN-T-8.7 présente un signal provenant de Fe. Al, Si et Na proviennent des zéolithes et autres aluminosilicates provenant du CFA traité alcalin; le Ti sort principalement du TiO2 imprégné, et le Fe sort du CFA. Tous les matériaux hybrides, CAN-T et HYD-T, présentent des spectres similaires.
Large spectre XPS des échantillons (a) HYD-T-8.7 et (b) CAN-T-8.7.
Des spectres XPS haute résolution ont été réalisés pour analyser les pics correspondant à Ti2p (Fig. 2) et O1s (Fig. 3). Ces spectres ont été équipés d'une fonction de crête gaussienne.
Spectres déconvolutés du Ti2p pour (a) TiO2 synthétisé (b – f) HYD-T et (g – k) matériaux hybrides CAN-T.
Spectres déconvolutés des O1 pour (a) TiO2 synthétisé (b – f) HYD-T et (g – k) matériaux hybrides CAN-T.
Pour le TiO2 synthétisé, deux pics à 458,5 eV et 464,4 eV émergent de la division spin-orbite. Les spectres déconvolutés pour le TiO2 synthétisé contiennent des pics principaux à 458, 5 eV, 459, 7 eV et 464, 3 eV qui peuvent être attribués à Ti4 + 2p3 / 212, Ti3 + 2p1 / 213 et Ti4 + 2p1 / 232,33 respectivement, Fig. 2a. Les pics correspondant à l'état Ti4+ sont attribués au Ti4+ du réseau TiO2 ; le pic correspondant à l'état Ti3+ est attribué aux lacunes d'oxygène dans la surface.
Dans tous les échantillons, HYD-T (Fig. 2b – f) et CAN-T (Fig. 2g – k), les pics apparaissent à environ 458, 5 eV et 464, 3 eV, tous deux correspondant à l'état Ti4 +. Le pic vers 459,7 eV de l'état Ti3+ n'apparaît pas ; cependant, un troisième signal émerge vers 456 eV, ce qui correspond à l'état Ti3+2p3/232. Pour CAN-T-33.25, la contribution de l'échantillon de l'état Ti3+ n'a pas été observée (Fig. 3i).
Pour le TiO2 synthétisé, les spectres haute résolution O1s XPS contiennent des pics principaux à 529, 7 eV et 530, 5 eV qui peuvent être attribués respectivement à Ti – O – Ti34 et à une lacune d'oxygène (VO) 33 (Fig. 3a).
Les spectres XPS O1s pour HYD-T (Fig. 3b – f) et CAN-T (Fig. 3g – k matériaux hybrides représentent des pics supplémentaires; ceux-ci ont été déconvolués avec des pics à 529,7 eV, 530,5 eV, 531 eV, 531,5 eV, 532,4 eV et 534,8 eV, qui peuvent être attribués respectivement à Ti–O–Ti34, à la lacune en oxygène33, Ti–O12, Al–O–Al/Si–O–Al35, SiO235 et O2/H2O34 adsorbé.
La contribution relative du signal déconvolué aux spectres totaux de la Fig. 2. et de la Fig. 3. pour chacun des échantillons est fournie sur la Fig. 4. Les barres à 100 % en poids de TiO2 correspondent à la contribution du TiO2 synthétisé. Le pourcentage élevé de titane dans les matériaux hybrides fait référence à une teneur élevée en TiO2 à la surface du substrat. Pour les échantillons HYD-T, la contribution de Ti3+ diminue lorsque la charge de TiO2 augmente jusqu'à 33,25 % en poids de TiO2, puis la contribution de Ti3+ augmente lorsque la charge de TiO2 augmente. Concernant les échantillons CAN-T, la contribution de Ti3+ augmente lorsque la charge de TiO2 augmente jusqu'à 25 % de TiO2, puis la contribution de Ti3+ est nulle pour 33,25 % de TiO2, ensuite, la contribution de Ti3+ apparaît pour 41,3 % de TiO2, cette contribution est inférieure à la contribution pour 25 % en poids de TiO2 et enfin, la contribution de Ti3+ diminue pour 49,45 % en poids de TiO2. Les résultats montrent que la contribution de l'état Ti3+ dans la phase TiO2 à la surface des échantillons HYD-T se comporte contrairement aux échantillons CAN-T en fonction de la quantité de TiO2 chargé.
Contribution relative au pic (a) O1s, (b) Ti2p pour HYD-T ; ( c ) O1s et ( d ) pic Ti2p pour les matériaux hybrides CAN-T.
La figure 5. affiche les images SEM des matériaux HYD-T. On peut décrire que la morphologie des matériaux est composée de particules avec deux formes distinctes, principalement. Les particules sont manifestement de forme sphérique dans HYD-T-8.7, HYD-T-25 et HYD-T-33.25. La morphologie de TiO2 change pour des quantités de TiO2 plus élevées dans lesquelles les particules ont des faces tronquées dans les échantillons HYD-T41.3 et HYD-T49.45, les deux formes avec des surfaces lisses. Ces particules correspondent à TiO2. On remarque que l'agrégation a lieu dans les particules de TiO2 (c'est évident dans HYD-T-25), et cela rend cette taille de particule supérieure à 2,5 mm. Les particules en forme de bâtonnets et de flocons correspondent aux aluminosilicates et le degré d'agrégation est inférieur à celui des particules de TiO2. L'agrégation des particules de TiO2 indique que le taux d'attachement intraparticulaire du TiO2 est supérieur au taux d'attachement du substrat TiO2. La composition élémentaire a été obtenue par une sonde EDS. La figure 5f–k montre la carte EDS pour HYD-T-41.3.
Images SEM des matériaux hybrides HYD-T pour (a) 8,7, (b) 25, (c) 33,25, (d) 41,3 et, (e) 49,45 % en poids de TiO2 et (f – k) carte EDS de l'échantillon HYD-T-41.3 lié à la Fig. 2d.
La figure 6 affiche les images SEM des matériaux CAN-T. On peut voir que la morphologie des matériaux présente un comportement similaire à celui des échantillons HYD-T. La forme sphérique est prédominante dans les particules de TiO2 pour CAN-T-25, CAN-T-33.25, CAN-T-41.3 et CAN-T-49.45 ; pour de plus petites quantités de TiO2, la morphologie change en faces tronquées dans le CAN-T-8.7. La surface des particules de TiO2 présente une surface lisse. L'agrégation a lieu dans les particules de TiO2, et elle est plus grande par rapport à l'agrégation des particules de TiO2 dans les échantillons HYD-T. Les particules en forme de barres et de flocons correspondent aux aluminosilicates. La fixation TiO2-substrat dans cet échantillon est plus grande par rapport à celle décrite dans les échantillons HYD-T. La figure 6e–j montre la carte EDS pour HYD-T-25. Les résultats montrent que la composition élémentaire est due aux aluminosilicates et au TiO2 du substrat, principalement avec la présence d'autres éléments, comme le fer, qui proviennent du CFA traité.
Images SEM des matériaux hybrides HYD-T pour (a) 8,7, (b) 25, (c) 33,25, (d) 41,3 et, (e) 49,45 % en poids de TiO2, et (f) carte EDS de l'échantillon CAN- T-25 relative à la Fig. 4b.
Afin d'étudier le comportement électrique des échantillons, la réponse ALIS a été mesurée dans l'obscurité et sous lumière UV, à partir de ces mesures, les tracés de Bode du HYD-T et du CAN-T ont été obtenus et sont présentés sur les Fig. 7 et 8 respectivement. Les données révèlent une augmentation de l'impédance lorsque l'échantillon est éclairé avec un comportement résistif à des fréquences comprises entre 103 et 105 Hz, et un comportement capacitif en dessous de 103 Hz et au-dessus de 105 Hz. L'impédance a tendance à augmenter lorsque la quantité de TiO2 augmente.
Diagrammes de Bode des échantillons HYD-T dans l'obscurité (a) impédance, (b) phase ; sous illumination, (c) impédance, et (d) phase.
Tracés de Bode des échantillons CAN-T dans l'obscurité (a) impédance, (b) phase ; sous illumination, (c) impédance, et (d) phase.
La figure 9 affiche les tracés de Nyquist dans l'obscurité et sous éclairage pour les deux séries de matériaux, HYD-T et CAN-T. Les courbes présentent deux demi-cercles. Les rayons de courbure du demi-cercle à basse fréquence sont plus grands que celui à haute fréquence, qui augmente lorsque la quantité de TiO2 augmente. Les rayons de courbure de chaque échantillon augmentent lorsqu'ils sont rayonnés.
Tracés de Nyquist des échantillons HYD-T et CAN-T dans l'obscurité et sous éclairage.
Les tracés de Nyquist des matériaux HYD-T et CAN-T dans des conditions d'obscurité et d'éclairage ont été adaptés à un circuit électrique équivalent avec des résistances, des condensateurs et un élément à phase constante (CPE), illustrés aux Fig. 10a, b. Les impédances équivalentes sont données par les équations. (1) et (2) pour les matériaux HYD-T et CAN-T, respectivement :
où ZC = 1/jωC, ZCPE = 1/P(j(ω − ω'))α. L'élément CPE est expliqué en termes d'un paramètre fractionnaire α et d'un paramètre P = ηC, dans lequel η est une fonction d'étalonnage, où R, C, P et α sont des paramètres ajustables. Α prend une valeur de + 1 ou - 1 pour une impédance réactive capacitive ou inductive, respectivement, et détermine la signification de P36.
Circuit équivalent pour (a) HYD-T et (b) matériaux hybrides CAN-T ; processus schématiques dans les matériaux hybrides (c) HYD-T et (d) CAN-T.
Les paramètres ajustables sont rapportés dans les tableaux 2 et 3 pour les échantillons HYD-T et CAN-T, respectivement. Les paramètres ajustés entre les conditions claires et sombres présentent des différences exprimées en pourcentages, enregistrées dans le tableau 2. La différence a été calculée selon l'équation36 :
Il est important d'élucider le mécanisme de conduction électrique des matériaux TiO2@zéolithe ; cependant, il pourrait être difficile de résoudre le mécanisme de formation exact. Cette étude a examiné cette question en tenant compte des faits suivants : (a) La distorsion des demi-cercles est attribuée à la contribution des grains et des joints de grains. (b) Des rayons de courbure plus grands dans les tracés de Nyquist suggèrent un transfert de charge plus faible à l'interface électrolyte/électrode37,38,39,40,41. Le rayon des demi-cercles augmente lorsque la quantité de TiO2 augmente dans les échantillons HYD-T et CAN-T, ce qui indique que la résistance de l'ensemble du système augmente ; ainsi, il y a une augmentation de la résistance de transfert de charge à travers l'interface solide-liquide. Ces résistances augmentent lorsque la quantité de TiO2 augmente et la résistance augmente dans chaque échantillon lorsque les matériaux sont éclairés. (c) L'augmentation de la résistance du système lorsque la quantité de TiO2 augmente indique que l'agglomération de particules de TiO2 (comme représenté dans les résultats SEM) augmente la résistance entre l'interface TiO2-substrat. De plus, les augmentations de l'agglomération des particules de TiO2 augmentent la résistance dans le TiO2. (d) L'augmentation de la résistance du système lorsqu'il est éclairé indique que les photoélectrons générés dans TiO2 augmentent la concentration de charge dans la surface ; il augmente la contribution de la capacité à l'impédance du système. De plus, les radicaux issus de la solution par des processus d'oxydation sont adsorbés par le substrat, ou les photoélectrons générés sur TiO2 se recombinent dans le solide TiO2@zéolite.
Selon les faits précédents, il suggère le mécanisme cohérent suivant :
Pour les deux séries d'échantillons, HYD-T et CAN-T, la valeur de ΔR2 est majoritairement positive (sauf pour HYD-T-41.3) et elle a tendance à augmenter lorsque la quantité de TiO2 augmente dans le matériau, ce qui signifie que la résistance sous illumination diminue, par rapport à la résistance dans l'obscurité. Cette résistance est attribuée à la résistance du TiO2 car la densité d'électrons dans la bande de conduction augmente par la promotion des électrons de la bande de valence par absorption lumineuse. La valeur de ΔR2 est plus grande dans le HYD-T que dans les échantillons CAN-T, ce qui suggère qu'il y a une plus grande densité d'électrons à la surface de TiO2 dans HYD-T que dans les échantillons CAN-T. Dans cette optique, la capacité associée à la surface du TiO2 doit augmenter lorsque le matériau est illuminé ; ainsi, la valeur de ΔC doit être négative. Dans les échantillons CAN-T, ΔC2 se comporte comme prévu ; cependant, dans les échantillons HYD-T, les valeurs de ΔC1 et ΔC2 sont positives. Ces résultats suggèrent un transfert d'électrons plus important du matériau hybride vers la solution dans les échantillons HYD-T que dans ceux de CAN-T. De plus, le circuit équivalent dans les échantillons HYD-T est constitué de deux condensateurs au lieu des trois condensateurs dans les échantillons CAN-T. Ainsi, le TiO2 -substrat dans HYD-T favorise le transfert de charge et évite l'accumulation de charge dans l'interface TiO2/substrat et par la suite dans l'interface hybride-matériau/solution (voir Fig. 10c). Inversement, dans les échantillons CAN-T, il y a une accumulation de charge dans l'interface TiO2 / substrat qui évite le transfert de charge du matériau hybride à l'électrolyte et présente une recombinaison électron-trou plus importante dans le TiO2, en particulier dans les échantillons avec un % en poids de TiO2 supérieur à 25%, dans lequel l'agglomération de particules de TiO2 (SEM Figs. 5 et 6) favorise la recombinaison électron-trou. Ainsi, le C2 est la capacité à l'interface TiO2/substrat dans les échantillons CAN-T. C1 est la capacité dans l'électrode/la solution et R3 est la résistance dans la solution ; ΔC1 et ΔR3 présentent des valeurs positives, indiquant qu'il y a une diminution de l'accumulation de charge dans cette interface et une diminution des porteurs de charge dans la solution en raison du transfert de charge de TiO2 et de l'électrolyte vers le substrat pour neutraliser les sites actifs dans les phases zéolitiques. Ainsi, R1 est associé à la résistance du substrat, et C3 est la capacité à l'interface TiO2/substrat dans les matériaux hybrides CAN-T (voir Fig. 10d). La diminution des valeurs de C2 sous illumination (c. radicaux) est généré par HYD-T-8.7 et HYD-T-25. Ces échantillons présentaient la plus grande dégradation de colorant parmi tous les échantillons30.
Ce travail a étudié la surface et les propriétés électriques des matériaux TiO2@zéolite précédemment synthétisés utilisés pour dégrader le méthyl orange, dans lesquels la zéolite a été obtenue à partir de CFA. Les résultats XPS ont vérifié que TiO2 correspond à l'anatase avec la présence de l'état Ti3+. Les caractéristiques morphologiques étudiées par les images MEB montrent que les particules de TiO2 s'agglomèrent, formant des particules sphériques. Le comportement électrique étudié par les mesures ALIS nous permet de conclure que la résistance de l'ensemble du système augmente lorsque la quantité de TiO2 augmente. Selon les résultats XPS, SEM et ALIS, le comportement électrique dépend principalement des interactions entre substrat-TiO2 et substrat/TiO2-liquide plutôt que de la présence de Ti3+ dans la surface. La meilleure fixation TiO2-substrat dans les échantillons CAN-T augmente le comportement capacitif entre le substrat et l'interface TiO2 ; cependant, la résistance de l'ensemble du système est plus faible que dans les échantillons HYD-T. Inversement, le faible degré de fixation du substrat TiO2 dans les échantillons HYD-T diminue le comportement capacitif entre le substrat et l'interface TiO2, permettant un transfert plus élevé des charges entre l'interface solide-liquide. À partir des résultats, un mécanisme électrique cohérent pour expliquer les différences dans la dégradation du méthylorange par les échantillons HYD-T et CAN-T a été proposé, enfin, le comportement électrique des matériaux hybrides produits à partir de CFA et de TiO2 est un mécanisme complexe qui nécessite des études à élucider complètement.
Toutes les données générées ou analysées au cours de cette étude sont incluses dans cet article publié.
Ikram, M. et al. Bacillus subtilis : En tant que souche bactérienne efficace pour la récupération de l'eau chargée de colorant textile azoïque, l'orange II. Int. J. Mol. Sci. 23, 10637 (2022).
Article CAS PubMed PubMed Central Google Scholar
Karimi-Maleh, H. et al. Progrès récents dans les capteurs électrochimiques à base de nanomatériaux de carbone pour la détection des colorants azoïques alimentaires. Chimie alimentaire. Toxicol. 164, 112961 (2022).
Article CAS PubMed Google Scholar
Guettaï, N. & Ait Amar, H. Oxydation photocatalytique du méthyl orange en présence de dioxyde de titane en suspension aqueuse. Partie I : étude paramétrique. Dessalement 185, 427–437 (2005).
Article Google Scholar
Akpan, UG & Hameed, BH Paramètres affectant la dégradation photocatalytique des colorants à l'aide de photocatalyseurs à base de TiO2 : une revue. J. Hazard. Mater. 170, 520-529 (2009).
Article CAS PubMed Google Scholar
Daghrir, R., Drogui, P. & Robert, D. TiO2 modifié pour les applications photocatalytiques environnementales : une revue. Ing. ind. Chim. Rés. 52, 3581–3599 (2013).
Article CAS Google Scholar
Ohno, T., Mitsui, T. & Matsumura, M. Activité photocatalytique du photocatalyseur TiO2 dopé S sous lumière visible. Chim. Lett. 32, 364–365 (2003).
Article CAS Google Scholar
Zhang, P., Yin, S. & Sato, T. Synthèse d'un photocatalyseur TiO2 à haute activité via un nouveau procédé hydrothermique assisté par micro-ondes respectueux de l'environnement. Appl. Catal. B 89, 118–122 (2009).
Article CAS Google Scholar
Torres Arango, MA, Kwakye-Ackah, D., Agarwal, S., Gupta, RK & Sierros, KA Ingénierie respectueuse de l'environnement et impression tridimensionnelle d'architectures cellulaires mésoporeuses hiérarchiques TiO2. Maintien ACS. Chim. Ing. 5, 10421–10429 (2017).
Article CAS Google Scholar
Anpo, M. Utilisation de photocatalyseurs TiO2 en chimie verte. Application pure. Chim. 72, 1265-1270 (2000).
Article CAS Google Scholar
Chen, F. et al. Réalisation simultanée d'une photodéposition directe et d'une activité de production de H2 élevée d'un photocatalyseur rGO/TiO2 modifié par nanopoints de sulfure de cobalt amorphe. Rare Met. 40, 3125–3134 (2021).
Article CAS Google Scholar
Diaz, L. et al. Catalyseurs M/TiO2 (M = Fe Co, Ni, Cu, Zn) pour la production d'hydrogène photocatalytique sous irradiation UV et lumière visible. Inorg. Chim. Devant. 8, 3491–3500 (2021).
Article Google Scholar
Mahendran, V. & Gogate, PR Dégradation du colorant acide Scarlet 3R à l'aide de stratégies d'oxydation impliquant une photocatalyse basée sur un photocatalyseur TiO2 dopé Fe, des ultrasons et du peroxyde d'hydrogène. Sept. Purif. Technol. 274, 119011 (2021).
Article CAS Google Scholar
Bootluck, W., Chittrakarn, T., Techato, K. & Khongnakorn, W. Modification du nanocomposite photocatalyseur α-Fe2O3/TiO2 de surface avec une activité photocatalytique améliorée par traitement au plasma de gaz Ar pour le dégagement d'hydrogène. J. Environ. Chim. Ing. 9, 105660 (2021).
Article CAS Google Scholar
Jha, B. & Singh, DN Bases des zéolithes. dans Fly Ash Zeolites: Innovations, Applications, and Directions (eds. Jha, B. & Singh, DN). 5–31. https://doi.org/10.1007/978-981-10-1404-8_2 (Springer, 2016).
Chimie structurale des matériaux microporeux. en chimie des zéolithes et des matériaux poreux apparentés. 19–116. https://doi.org/10.1002/9780470822371.ch2 (Wiley, 2007).
Reháková, M., Čuvanová, S., Dzivák, M., Rimár, J. & Gavalόvá, Z. Utilisations agricoles et agrochimiques de la zéolite naturelle de type clinoptilolite. Courant. Avis. Matériau à l'état solide. Sci. 8, 397–404 (2004).
Annonces d'article Google Scholar
Bacakova, L., Vandrovcova, M., Kopova, I. & Jirka, I. Applications des zéolithes en biotechnologie et en médecine - Une revue. Biomatière. Sci. 6, 974–989 (2018).
Article CAS PubMed Google Scholar
Primo, A. & Garcia, H. Zéolites comme catalyseurs dans le raffinage du pétrole. Chim. Soc. Rév. 43, 7548–7561 (2014).
Article CAS PubMed Google Scholar
Belviso, C. Zéolite pour l'absorption potentielle de métaux toxiques à partir de sols contaminés : un bref examen. Processus 8, 820 (2020).
Article CAS Google Scholar
Sayehi, M., Garbarino, G., Delahay, G., Busca, G. & Tounsi, H. Synthèse de zéolithes Na-P1 et Na-FAU à haute valeur ajoutée à l'aide de déchets de verre provenant de tubes fluorescents et de déchets d'aluminium. Mater. Chim. Phys. 248, 122903 (2020).
Article CAS Google Scholar
Supelano, GI et al. Synthèse de zéolithes magnétiques à partir de cendres volantes recyclées pour l'adsorption du bleu de méthylène. Carburant 263, 116800 (2020).
Article CAS Google Scholar
Pu, X., Yao, L., Yang, L., Jiang, W. et Jiang, X. Utilisation de poudre de lithium-silicium de déchets industriels pour la fabrication d'une nouvelle zéolite à sieste pour l'élimination aqueuse de Cu (II). J. Propre. Prod. 265, 121822 (2020).
Article CAS Google Scholar
Abdelrahman, EA, Abou El-Reash, YG, Youssef, HM, Kotp, YH & Hegazey, RM élimination des ions Co(II), Cu(II) et Zn(II) des milieux aqueux. J. Hazard. Mater. 401, 123813 (2021).
Article CAS PubMed Google Scholar
Liu, Z. et al. Photocatalyseur à partir de composites nanofils de TiO2/zéolite synthétique unidimensionnels. Mater. Exp. 4, 465–474 (2014).
Article ADS CAS Google Scholar
Amereh, E. & Afshar, S. Photodégradation de l'acétophénone et du toluène dans l'eau par une poudre de nano-TiO2 supportée sur de la zéolite NaX. Mater. Chim. Phys. 120, 356–360 (2010).
Article CAS Google Scholar
Chen, J., Eberlein, L. & Langford, CH Voies de photooxydation du phénol et du benzène à l'aide de TiO2 supporté sur une zéolite. J. Photochem. Photobiol. A 148, 183–189 (2002).
Article CAS Google Scholar
Nomura, Y., Fukahori, S. & Fujiwara, T. Thermodynamique de l'élimination du crotamiton et de ses sous-produits de transformation de l'eau par un contacteur d'oxydation avancé rotatif avec des feuilles composites zéolite/TiO2. Chim. Ing. J. 380, 122479 (2020).
Article CAS Google Scholar
Badvi, K. & Javanbakht, V. Dégradation photocatalytique améliorée des contaminants de colorant avec du TiO2 immobilisé sur de la zéolite ZSM-5 modifiée avec des nanoparticules de nickel. J. Propre. Prod. 280, 124518 (2021).
Article CAS Google Scholar
Yang, L. et al. Influence des morphologies de surface du matériau composite billes de cendres volantes/TiO2 de zéolithes sur leur adsorption et leurs performances photocatalytiques. Appl. Le surf. Sci. 392, 687–696 (2017).
Article ADS CAS Google Scholar
Supelano García, I. et al. Propriétés physicochimiques du TiO2 autodopé au Ti3+ chargé sur des zéolithes à base de cendres volantes recyclées pour la dégradation du méthyl orange. Condens. Matière 7, 69 (2022).
Article Google Scholar
Bondarenko, AS & Ragoisha, GA Analyseur de spectre EIS. (2005).
Zhang, Z. et al. Autodopage assisté par micro-ondes de cristaux photoniques de TiO2 pour une séparation photoélectrochimique efficace de l'eau. ACS Appl. Mater. Interfaces 6, 691–696 (2014).
Article CAS PubMed Google Scholar
Bharti, B., Kumar, S., Lee, H.-N. & Kumar, R. Formation de lacunes d'oxygène et d'état Ti3+ dans un film mince de TiO2 et propriétés optiques améliorées par traitement au plasma d'air. Sci. Rep. 6, 32355 (2016).
Article ADS CAS PubMed PubMed Central Google Scholar
Cheng, D. et al. Synthèse réductrice en une étape de nanofils de TiO2 anatase allongés autodopés Ti3+ combinés à de l'oxyde de graphène réduit pour adsorber et dégrader l'huile moteur usée. J. Hazard. Mater. 378, 120752 (2019).
Article ADS CAS PubMed Google Scholar
El-Nahas, S., Osman, AI, Arafat, AS, Al-Muhtaseb, AH & Salman, HM Voie de synthèse facile et abordable de nano zéolite en poudre et son application dans l'adoucissement rapide de la dureté de l'eau. J. Water Process Eng. 33, 101104 (2020).
Article Google Scholar
Mesa, F., Paez-Sierra, BA, Romero, A., Botero, P. et Ramírez-Clavijo, S. Spectroscopie d'impédance laser assistée pour sonder les cellules cancéreuses du sein. J.Phys. Appl. Phys. 54, 075401 (2020).
Annonces d'article Google Scholar
Mao, C. et al. Intégration de chalcogénure de type zéolite avec des nanofils de dioxyde de titane pour une activité photoélectrochimique améliorée. Langmuir 33, 13634–13639 (2017).
Article CAS PubMed Google Scholar
Optimisation des photocatalyseurs TiO2/ZSM-5 : Ingénierie des bandes d'énergie par la méthode de diffusion à l'état solide avec calcination. dans ScienceDirect. https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2213343721005406?via%3Dihub.
Park, J.-A. et coll. Synthèse par pyrolyse par pulvérisation ultrasonique d'un composite oxyde de graphène réduit / anatase TiO2 et son application dans la dégradation photocatalytique du bleu de méthylène dans l'eau. Chimiosphère 191, 738–746 (2018).
Article ADS CAS PubMed Google Scholar
Derikvandi, H. & Nezamzadeh-Ejhieh, A. Étude approfondie sur l'activité photocatalytique améliorée des nanoparticules à hétérojonction ZnS-NiS/zéolite : conception expérimentale basée sur la méthodologie de surface de réponse (RSM), la spectroscopie d'impédance et les études GC-MASS. J. Colloid Interface Sci. 490, 652–664 (2017).
Article ADS CAS PubMed Google Scholar
Tayebi, M. et al. Oxyde de graphène réduit (RGO) sur TiO2 pour une activité photoélectrochimique (PEC) et photocatalytique améliorée. Sol. Énergie 190, 185–194 (2019).
Article ADS CAS Google Scholar
Télécharger les références
Ce travail a été financé par le gouvernement de Boyacá (subvention n ° 733 Colciencias). Nous reconnaissons la Fondation universitaire Los Libertadores et l'Université nationale de Colombie.
Groupe de physique des matériaux, Université pédagogique et technologique de Colombie (UPTC), Avenida Central del Norte 39-115, 150003, Tunja, Boyacá, Colombie
IG Supelano & CA Vigne Vargas
Fondation universitaire Los Libertadores, Faculté d'ingénierie et des sciences fondamentales, Cra.16 # 63a-68, Bogotá, Colombie
F. Mesa
Groupe GIFAM, Université Antonio Nariño, Carrera 7 # 21-84, 150001, Tunja, Boyacá, Colombie
JA Mejia Gomez
Groupe des matériaux nanostructurés et de leurs applications, Université nationale de Colombie-Bogotá, Cra. 30, n° 45-03, Edificio 404 Lab. 121C, 11001, Bogotá, Colombie
A. Dussan
Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar
Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar
Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar
Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar
Vous pouvez également rechercher cet auteur dans PubMed Google Scholar
Conceptualisation, rédaction, analyse formelle, investigation SIG ; conceptualisation, rédaction, analyse formelle, investigation, ressources FM; conceptualisation, ressources, supervision CAPV, conceptualisation, ressources, supervision JAMG; conceptualisation, rédaction, analyse formelle AD Tous les auteurs ont révisé le manuscrit.
Correspondance à F. Mesa.
Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.
Springer Nature reste neutre en ce qui concerne les revendications juridictionnelles dans les cartes publiées et les affiliations institutionnelles.
Libre accès Cet article est sous licence Creative Commons Attribution 4.0 International, qui autorise l'utilisation, le partage, l'adaptation, la distribution et la reproduction sur tout support ou format, à condition que vous accordiez le crédit approprié à l'auteur ou aux auteurs originaux et à la source, fournissez un lien vers la licence Creative Commons et indiquez si des modifications ont été apportées. Les images ou tout autre matériel de tiers dans cet article sont inclus dans la licence Creative Commons de l'article, sauf indication contraire dans une ligne de crédit au matériel. Si le matériel n'est pas inclus dans la licence Creative Commons de l'article et que votre utilisation prévue n'est pas autorisée par la réglementation légale ou dépasse l'utilisation autorisée, vous devrez obtenir l'autorisation directement du détenteur des droits d'auteur. Pour voir une copie de cette licence, visitez http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/.
Réimpressions et autorisations
Supelano, GI, Mesa, F., Vargas, CAP et al. Évaluation des propriétés de surface et électriques des matériaux hybrides TiO2@zéolithe. Sci Rep 13, 3650 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-30529-8
Télécharger la citation
Reçu : 21 novembre 2022
Accepté : 24 février 2023
Publié: 04 mars 2023
DOI : https://doi.org/10.1038/s41598-023-30529-8
Toute personne avec qui vous partagez le lien suivant pourra lire ce contenu :
Désolé, aucun lien partageable n'est actuellement disponible pour cet article.
Fourni par l'initiative de partage de contenu Springer Nature SharedIt
En soumettant un commentaire, vous acceptez de respecter nos conditions d'utilisation et nos directives communautaires. Si vous trouvez quelque chose d'abusif ou qui ne respecte pas nos conditions ou directives, veuillez le signaler comme inapproprié.